В эти же годы попечителем Казанского учебного округа был выходец из древнего дворянского рода, казанский помещик М. Н. Мусин-Пушкин. В прошлом участник Отечественной войны и заграничных походов, ушедший в отставку в чине полковника, он был сторонником усиления административно-бюрократических начал в управлении учебным округом, университетом. В то же время попечитель понимал, что университет должен сохранять автономию, считался с мнением и авторитетом Н. И. Лобачевского. Благодаря сотрудничеству попечителя и ректора был выстроен университетский городок, в который вошли обсерватория, анатомический театр, химическая лаборатория, библиотека, клиника и другие здания.

Н. И. Лобачевский превратил университет в подлинный очаг науки и просвещения. Большое внимание уделялось повышению качества преподавания, подготовке научных кадров, был создан восточный рязряд, ставший гордостью университета. Лаборатории и кафедры оснастились первоклассным для того времени оборудованием, расширились связи университета с научными учреждениями Европы. Значительно улучшилась издательская деятельность. С 1834 года начали выходить «Ученые записки» университета, печатавшиеся в университетской типографии.

О взглядах Н. И. Лобачевского на воспитание свидетельствует его речь «О важнейших предметах воспитания». В ней говорилось о том, что «человек рожден быть господином, повелителем, царем природы». Он ополчался против тех студентов, которые случайно попали в университет, ибо для них была «мертва природа, не занимательна история веков. Я уверен, что из нашего университета не выйдут подобные произведения растительной природы и даже не войдут сюда, если они, к несчастью, родились с таким назначением». Лобачевский немало сделал для облегчения поступления в университет выходцев из простого народа.