Католическая община стала одной из крупнейших в Бостоне. Желание построить гигантский католический храм, который вмещал бы тысячи верующих, выражал еще в 1860 году епископ Бостона, выходец из Ирландии, Джон Фитцпатрик. Он понимал, что приобщить к католицизму новых верующих можно, создав внушающий доверие молельный дом, где можно возродить католическую обрядность во всей ее красе, проводить торжественные богослужения с пением и игрой на органе.

Начали собирать средства, готовить проект, подыскивать место. Но осуществить задуманное помешала начавшаяся Гражданская война в США между Севером и Югом за отмену рабства, которая продолжалась с 1861 по 1865 год.

Преемник Фитцпатрика, также ирландец, епископ Джон Уильямс, в 1866 году привлек архитектора Патрика Кили к разработке проекта католического собора в псевдоготическом стиле. Строительство храма в южной части города началось в тот же год.  Особых осложнений при возведении собора не было, и к 1875 году он был практически завершен. Оставалось надстроить только высокий шпиль с золоченым крестом, который украсил бы все сооружение, но по каким-то причинам он так и не достроен до настоящего времени.

В 1875 году епископ Уильямс получил новый сан - стал первым архиепископом в Бостоне. Он мог теперь проводить мессы в новом открывшемся католическом соборе, получившем статус кафедрального, в котором звучал самый большой орган на всем побережье. В храме расположены 1700 сидячих мест для прихожан.

Новый собор Святого Креста стал одним из самых больших культовых сооружений не только в городе, но и во всей Новой Англии.